超伝導体のTcを機械学習で予測する論文を追試してみる


 【イントロ】

　近年深層学習を始めとしたAI技術の発展が著しく、基礎、応用研究の両面で活用が進められています[1]。
　特にAI技術の材料科学への適用はマテリアルインフォマティクスと呼ばれ、新規材料の発見や生産プロセスの最適化への活用が進められています[2]。
　機械学習の導入による新規材料の開発が求められている分野の1つが、超伝導体材料開発の分野です。より高温で超伝導状態となる物質の開発のため、日夜様々な研究がなされています[3]。
　そこで本記事では、機械学習により物質の超伝導転移温度(Tc)を予測することを試みた論文の追試を行った結果をまとめてみました。

【方法】

　参考にした論文は、Kam Hamidiehによる論文” A Data-Driven Statistical Model for Predicting the Critical Temperature of a Superconductor”[4]です。一番簡単そうだったことと、著者が使用したデータを公開していたことが、こちらの論文を参考にした理由です。
　この論文では、以下のデータ、手法を用いて、超伝導体の構成元素の物性値からそのTcを予測するモデルを提案しています。
データ：NIMSの超伝導データベース
手法：XGBoost
　使用している物性値は次のとおりです(図1)。
図1、使用された物性値


　また、物性値に以下の処理を加え、特徴量エンジニアリングを行っています(図2)。
図2、特徴量エンジニアリングの方法

　追試としては、Scikit-learnを用いた決定木による回帰モデルによる上記論文の再現を目的としました。使用したコードは、Githubリポジトリ[5]に保管しています。データセットは「data_source」ファイルに記載している論文の参考HPページ[4]に情報があります。
論文[4]の解説と実装もそちらのHPに記載されているのでご参考ください。

【結果】

　決定木を用いて予測したTcと実際のTcの関係は以下の通りです。R2値は0.85程度となり、比較的強い正の相関を示しています(図3)。
図3、決定木によるTcの予測値と実測値

一方、論文で示された値はR2＝0.92程度となっており、XGBoostの方が相関が強く出ていることが見て取れます(図4)。
図4、XGBoostによるTcの予測値と実測値

　決定木による分析で上位の重要な変数として出てきた変数は以下の通りです。図5からは、構成元素間の熱伝導率差と重み付き平均値が比較的重要な変数となっていることが読み取れます。この結果は、一部の重要度の順番は異なるものの、XGBoostによる結果と似た結果となっています(図6)。
図5、決定木による重要変数



図6、XGBoostによる重要変数

【考察】

　Tcを予測するためのパラメータとして、物質の構成元素の熱伝導率(の差)が重要と判断された原因を考えてみます。
　超伝導現象を説明するBCS理論によると、フォノン媒介による超伝導メカニズムにおいて、転移温度Tcは、以下の式で表されることが知られています[6]。
            Tc ~ T_θ ・ exp(-1/N(0)V)
ここでT_θはデバイ温度、N(0)はフェルミエネルギーでの状態密度、Vは相互作用の強さを示しています。一方で熱伝導率κは、低温では以下の式で表されます[7]。
            κ ～ (T/T_θ)＾2
ここで、Tは温度を示しています。
上の2式から、ある温度でのκとTcはT_θを介して相関していることがわかります。
このことが、Tcの予測に対してκが重要な変数として寄与する原因と考えられます。
また、この結果は、学習に用いたデータベースの多くの物質がフォノン媒介の超伝導体で有ることを示唆していると考えられます。

【まとめ】

　本記事では、機械学習を用いたTc予測の論文を追試することを試みました。XGBoostを用いた論文と同様の結果をScikit-learnの決定木を用いて再現することができました。
また、Tcの予測に構成元素の熱伝導率差が重要なことを確認し、そこからフォノン媒介の超伝導メカニズムによる超伝導体がデータベースの多くを占めていることを推察しました。
　しかし、機械学習するにはデータセットの準備って大変ですねということが、よくわかる今回の取り組みでした。データの整備って大切だな～。

【参考文献】

[3] Stanev, V., Oses, C., Kusne, A.G. et al. Machine learning modeling of superconducting critical temperature. npj Comput Mater 4, 29 (2018).
[4] Kam Hamidieh, arXiv:1803.10260
[6] BCS theory(Wiki)

コメント

コメントを投稿

このブログの人気の投稿

有機物量子スピン液体の熱伝導論争の流れを振り返る

イメージ
初版：2022/1/23 第2版：2022/5/23 第3版：2022/6/30  [イントロ] 　量子スピン液体は、 P. W. Anderson によって提唱された磁性体の新奇な磁気状態です。この状態は、スピンフラストレーションによる大きな量子ゆらぎにより、極低温でもスピンが秩序化しない状態です[1, 2]。 　この量子スピン液体研究のブレークスルーの1つが、三角格子有機磁性体β′-EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2における比熱、磁化率、そして熱伝導度の金属的振る舞いです。その結果は、量子スピン液体状態におけるスピノンFermi面の存在を示唆しており、注目を集めています。しかし、これらの測定結果のうち、熱伝導度の測定結果について2019年以来、日本のグループと中国、カナダのグループで矛盾した結果が報告されており、議論が続いています。 　そこで本記事では、この議論の経緯をまとめてみることにします。 [論争の流れ] 　有機物量子スピン液体の熱伝導論争は、おおよそ以下のような経緯をたどっています。国内外の学会で議論された内容もあるようですが、公に出版されている論文を元にまとめています。また、実際にはArxivに論文が出た時点でこれらの議論が始まっていましたが、下記では出版されている論文を引用しています。Arxivのバージョン間の内容の違いをみれば、リアルタイムで議論が行われている様子がわかりますのでご参考ください。 (※2022/2/19 追記：一部議論の時系列に誤りがあるとのご指摘をコメントで頂きました。正確な時系列は、コメント欄の加藤先生のご解説、及び下記論文のArxiv版バージョン間の議論の変化をご確認ください。） 有機物量子スピン液体候補物質の1つ、β′-EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2が絶縁体にも関わらず、極低温で金属並の熱伝導度を示すことが京大グループによりScience誌に報告される。 ・M. Yamashita et al., Science 328, 1246 (2010) 図、β′-EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2の熱伝導度の温度依存性 9年後、中国とカナダのグループが独立に追試を行ったところ、極低温の熱伝導度がゼロになり、Science論文の結果を再現できなかったことをPRLとPRXにそれぞれ報告する。 ・J. M. N
続きを読む

【改題】室温超伝導ふたたび！～大丈夫じゃなかった、Natureの論文だもん！～

イメージ
  ※追記5（20240309） Natureから、2つの論文撤回に至る裏側を取材した記事がでました。 マッチポンプかな？ Superconductivity scandal: the inside story of deception in a rising star's physics lab https://www.nature.com/articles/d41586-024-00716-2 ※追記4（20231107） ついに、Natureからの撤回が報告されました。悲しいね。 Retraction Note: Evidence of near-ambient superconductivity in a N-doped lutetium hydride https://www.nature.com/articles/s41586-023-06774-2 Nature retracts controversial superconductivity paper by embattled physicist https://www.nature.com/articles/d41586-023-03398-4 ※追記３（20230929） 共著者11人中8人がNature編集部に論文撤回を申し入れる事態となりました。 WSJとScience、NYTが相次いで記事を出しています。 実験室に保管された生データから、Natureへ提出したBG除去方法でゼロ抵抗を再現できず、比熱の測定にも問題があるとのことです。 Dias師本人は問題を否定しいるようですが、事態は急展開を見せています。 Co-Authors Seek to Retract Paper Claiming Superconductor Breakthrough https://www.wsj.com/science/room-temperature-superconductor-retract-journal-nature-e554536a?st=4dk5p97ezqeeg1x Another retraction looms for embattled physicist behind blockbuster superconductivity claims h
続きを読む

2023年7月の気になった論文（完全版）

イメージ
 7月、今年の後半戦がはじまる・・・ ※Amazonアフィにアクセスしてくれると感謝🙇 https://amzn.to/3ND5K0r V1 20230708 V2 20230717 V3 20230723 V4 20230730 v5 20230805 ・冷却原子でビックバンの研究、熱い ・粉体における準結晶自己組織化、おもろい ・相対論的温度、魅力的な分野だ ・水素化ルテチウム室温超伝導、只の金属－非導体転移説、悲しい ・無限層ニッケル酸化物にはCDWはない。銅酸化物とはちがうんや ・不揮発性磁場制御熱スイッチング、すず鉛はんだかぁ ・1111のSb置換でみる軌道ゆらぎ、このご時世に渋い ・ルテネイトの非相反伝導、なんでもみえるね ・ニッケルの軌道流、最近オービトロニクス流行ってるね ・グラフェンは相対論的でも非相対論的でもない、どういうことだってばよ ・鉄セレンのネマティック相内の格子と独立な軌道分極、同時測定すごい ・vdW準結晶超伝導、STMとかできそう ・スピン空間群の完全分類、量がすごい ・ニッケル酸化物高圧超伝導の追試成功、流行りくるな（ほんまか？） ・電流バイアスジョセフソン接合におけるフェルミオン/ボソン的振る舞い、どういうことだってばよ ・ニッケル酸化物高圧高温超伝導のゼロ抵抗確認と非フェルミ液体的振る舞い、いつもの ・相対論的量子ホール効果、かっこいい ・常圧室温超伝導体、ありがとうございました ・スピン空間群分類、最近の流行りやね ・量子群れ理論、アクティブまたーおもろいね ・トポカゴメ金属超伝導の電子ホール非対称性、すき ・重力理論とフェルミ面の歪、おもろい ・ARPESで超伝導ギャップの位相がわかる、ほんまか工藤 ・量子電流センサー、テクさを感じる ー8/4ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー Some remarks on possible superconductivity of composition Pb9CuP6O25 https://arxiv.org/abs/2308.01723 「他のグループが元の結果を簡単に再現するとは考えにくいです。ここでは、成功するために役立つかもしれないいくつかのコメントを提供します。」 Successful growth and room temperat
続きを読む